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Résumé :
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Le domaine des propriétés d'Optique Non Linéaire (ONL) constitue un nouveau champ d'application des complexes organométalliques. Parmi les familles de composés qui ont été les plus étudiées figurent les molécules dites " push-pull " qui comportent un groupement donneur et un groupement accepteur d'électron ainsi qu'un chemin de conjugaison permettant le transfert de charge intramoléculaire du donneur vers l'accepteur. De plus, ces molécules présentent des bandes d'absorption en spectroscopie UV-visible caractéristiques dues à ce transfert électronique entre les deux parties donneuse et accepteuse d'électron. Pour notre part, nous nous sommes intéressés à des complexes neutres monométalliques, de degré d'oxydation deux, dichlorés avec un ligand 2,2'-bipyridyl substitué en 4,4' et comportant deux groupements X terminaux. Pour notre étude théorique, nous nous sommes basés sur la Théorie de la Fonctionnelle de la Densité (DFT) ainsi que la DFT dépendante du temps (TDDFT) et mis en oeuvre les logiciels Gaussian03 et ADF2006. Nous avons considéré en premier lieu le ligand isolé sous ses deux formes (cis et trans) puis des complexes tétraédriques de Zn(II), avec X = N(CH2CH3)2, N(CH3)2, OCH3, SCH3 ( groupements donneurs) et CN, NO2 (accepteurs) pour lesquels nous avons déterminé l'état de spin, les géométries, la structure électronique, les spectres UV-visible ainsi que les hyperpolarisabilités ?. Nous avons également traité les complexes de Co, Ni et Cu avec X = N(CH3)2. Les grandeurs calculées sont en bon accord avec données expérimentales disponibles. Nous avons pu interpréter les spectres UV-Visible des composés étudiés en termes de transition de charge intra-ligand (ILCT) et inter-ligands (LLCT). Nous avons corrélé l'activité ONL des complexes du zinc à la nature du groupement X. Le complexe comportant le groupement X= N(CH2CH3)2 est celui qui présente l'activité ONL la plus élevée
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